伟德bv1946官网鄭偉濤團隊JACS：空間限域PdHx金屬烯實現高效析氫
近日，伟德bv1946官网鄭偉濤教授和崔小強教授團隊在亞穩低維金屬材料領域取得新進展。研究成果以“Spatially Confined PdHx Metallenes by Tensile Strained Atomic Ru Layers for Efficient Hydrogen Evolution”為題，于2023年3月5日在線發表在《Journal of the American Chemical Society》。
金屬烯是一類具有原子級厚度和類石墨烯結構的亞穩态二維金屬材料，由于其超高的表面積和由此産生的大量不飽和金屬原子，在能源催化領域引起研究人員的廣泛關注。将輕原子(尤其是氫)與金屬烯合金化，可以改變金屬原子的排列方式并優化其電子結構，提升本征活性。然而，金屬烯中不飽和配位的金屬原子相互吸引并産生壓縮應變，導緻間隙氫原子極易從晶格中逃逸，破壞其本征結構并制約後續應用。
為了解決這個問題，本工作提出了一種新的策略，通過Ru原子層的空間限域效應穩定間隙氫原子，顯著提高PdHx金屬烯的穩定性：PdHx@Ru金屬烯在環境條件下可承受超過200 °C的高溫，而PdHx金屬烯僅能60 °C以下穩定存在。更重要的是，所制備的PdHx@Ru金屬烯具有優異的堿性HER活性，在電流密度為10 mA cm−2時過電勢僅為30 mV，優于大多數已報道的Ru基析氫催化劑，同時具有良好的穩定性，在10,000次循環後活性衰減可忽略不計。結合對照實驗和理論計算揭示PdHx@Ru金屬烯的高活性來源：内核PdHx誘導表面Ru原子層産生拉伸應變，增強H2O的吸附和降低H2O解離的能壘，并提供适度的氫吸附能，加速氫氣的生成與脫附。
圖1：PdHx@Ru金屬烯的形貌表征
圖2：PdHx@Ru金屬烯的穩定性研究
圖3：PdHx@Ru金屬烯的析氫性能
材料物理與化學專業鼎新學者博士後範錦昌和博士研究生馮志鵬為本文的共同第一作者。通訊作者為伟德bv1946官网鄭偉濤教授和崔小強教授，該工作得到了國家自然科學基金面上項目和重點項目的資助。
論文全文鍊接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11692
